2009年，当麻纱绫（户田惠梨香 饰）和濑文焚流（加濑亮 饰）相识的前一年。在美国FBI学成归来的当麻被分在警视厅公安部公安第五课未详事件特别对策系，接受组长野野村光太郎的直接领导。此前不久，某大型石油企业高管接连被人杀害，死者的心脏无一例外都留下被人用手捏过的痕迹。显而易见，这一系列事件和所谓的SPEC持有者有着极为密切的联系。与此同时，石油企业高管Diablo（大杉涟 饰）高薪聘请神秘SPEC持有者一十一（神木隆之介 饰），企图阻挡神秘的SPEC杀手。一十一，这个日后与当麻和濑文有着不解渊源的难缠敌手将当麻视作杀害父母的爆弹女，之后更斩杀了当麻在美国结识的好友Nancy。
SPEC宏大篇章自此拉开序幕，决定世界命运的重大事件也进入了倒计时…
克里斯·埃文斯 斯嘉丽·约翰逊 塞巴斯蒂安·斯坦 安东尼·麦凯 海莉·阿特维尔 艾米丽·万凯普 罗伯特·雷德福 塞缪尔·杰克逊 寇碧·史莫德斯 卡兰·马尔韦 弗兰克·格里罗 斯坦·李 托比·琼斯 珍妮·艾加特 乔治·圣皮埃尔 盖瑞·山德林 阿兰·戴尔 黄经汉 阿德托库姆布斯·麦克马克 多米尼克·瑞恩斯
小罗伯特·唐尼 克里斯·海姆斯沃斯 克里斯·埃文斯 马克·鲁弗洛 乔什·布洛林 佐伊·索尔达娜 本尼迪克特·康伯巴奇 克里斯·帕拉特 汤姆·赫兰德 伊丽莎白·奥尔森 保罗·贝坦尼 斯嘉丽·约翰逊 查德维克·博斯曼 塞巴斯蒂安·斯坦 唐·钱德尔 汤姆·希德勒斯顿 安东尼·麦凯 本尼迪克特·王 戴夫·巴蒂斯塔 布莱德利·库珀 范·迪塞尔 凯伦·吉兰 利蒂希娅·赖特 庞·克莱门捷夫 凯莉·库恩 汤姆-沃恩-劳勒 海登·瓦尔希 迈克尔·詹姆斯·肖 泰瑞·诺塔里 本尼西奥·德尔·托罗 彼特·丁拉基 罗斯·马昆德 丹
小罗伯特·唐尼 克里斯·埃文斯 马克·鲁弗洛 克里斯·海姆斯沃斯 乔什·布洛林 保罗·路德 凯伦·吉兰 杰瑞米·雷纳 斯嘉丽·约翰逊 唐·钱德尔 布丽·拉尔森 布莱德利·库珀 泰莎·汤普森 汤姆·赫兰德 伊丽莎白·奥尔森 本尼迪克特·康伯巴奇 蒂尔达·斯文顿 格温妮斯·帕特洛 蕾妮·罗素 约翰·斯拉特里 查德维克·博斯曼 安东尼·麦凯 塞巴斯蒂安·斯坦 克里斯·帕拉特 汤姆·希德勒斯顿 佐伊·索尔达娜 丹娜·奎里拉 本尼迪克特·王 庞·克莱门捷夫 戴夫·巴蒂斯塔 利蒂希娅·赖特 伊万杰琳·莉莉 乔恩·费儒